一、Effects of Promoters on a Ru/Sepiolite Catalyst for Carbon Dioxide Methanation（论文文献综述）
胡佳信[1]（2021）在《钛改性Ni/ATP催化剂催化重整生物油模型物乙酸制氢研究》文中研究表明氢能被认为是21世纪最有前途的清洁能源,打造低碳氢经济不仅可以加速能源行业转型,在整个节能减排过程中也发挥至关重要作用。通过绿色、可再生、转化过程二氧化碳零排放的生物质资源制氢对实现“碳达峰、碳中和”具有重大意义。目前,生物油重整制氢仍处于基础研究过程,这主要是由于生物油成分复杂限制了对重整制氢机理的认识。选用生物油模型物如乙酸进行蒸汽重整揭示制氢机理是被广大学者普遍认可的。本文针对生物油重整制氢过程中催化剂团聚、烧结以及结焦等关键科学问题,提出利用绿色经济的具有纳米纤维结构的凹凸棒石为载体、Ni为活性相,通过掺杂过渡金属Ti进行改性,制备出具有高活性、高稳定性催化剂。并揭示Ti改性Ni/ATP催化重整乙酸制氢机理。主要的研究内容及结论如下:（1）以凹凸棒石（ATP）为载体,选取不同Ti前驱体盐通过共沉淀法制备Ti改性的Ni/ATP催化剂。采用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、XPS、FTIR、TEM等表征手段系统地研究Ti的引入以及不同Ti前驱体盐的使用对催化剂自身性能的影响。并在固定床上考察了制备的Ti改性催化剂对乙酸蒸汽重整工艺的催化性能。结果表明,引入的Ti物种包覆在Ni颗粒周围,并在还原过程中通过电子传递形成Niδ--Ov-Ti3+界面位点。这种界面位点的形成优化了催化剂的还原性能,提高了催化剂在乙酸重整反应中的活性和稳定性,并增强了抗烧结和结焦能力。在S/C=3,WHSV=28.6 h-1,TOS=4h,600℃条件下,以TiOSO4作为Ti前驱体制备的Ni-Tis/ATP催化剂在SRAA（乙酸重整制氢）中表现出最优异的性能,其碳转化率为93.4%,氢产率为77.6%。（2）通过顺序沉淀法制备Ni/Tis-ATP和Tis/Ni-ATP催化剂,与共沉淀法制备的Ni-Tis/ATP进行比较,研究Ti和Ni物种的沉淀顺序对Ti改性Ni/ATP催化剂性能的影响。利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、XPS、NH3-TPD、TG等表征分析Ti改性催化剂的性质,并结合其在SRAA过程中的催化性能,揭示催化剂结构演变过程及乙酸制氢反应机理。结果发现,不同的沉淀顺序会形成不同的催化剂结构,并极大的影响/调控了催化剂性能。其中共沉淀形成的平坦的Ni-Ti@ATP结构赋予Ni-Tis/ATP催化剂优异的还原性能、表面酸位以及更多的Niδ--Ov-Ti3+界面位点。Nio与Niδ--Ov-Ti3+界面位点的耦合/协同作用显着提升了乙酸催化重整制氢性能。（3）采用溶胶凝胶法制备Ni-TiR、Ni-Ti-ATPR和Ni-Ti/ATPR催化剂,利用XRD、H2-TPR、SEM表征进行分析,探究溶胶凝胶法对金属颗粒尺寸以及催化性能的影响,并在固定床反应器中考察了反应温度对乙酸蒸汽重整制氢的影响。结果表明,通过共同溶胶凝胶法制备催化剂能够形成强烈且均匀的相互作用力,从而更好的锚定Ni物种、降低金属颗粒的粒径,并提供更多的Ni-Ti界面和Ni反应活性位参与乙酸重整制氢。其中,Ni-Ti-ATPR催化剂性能最优,在700℃下的乙酸的碳转化率和H2产率分别为97.1%和90.5%。图31表9参104
程达[2]（2021）在《生物质向气液固肥快速转化装置设计及其性能研究》文中进行了进一步梳理厌氧发酵技术是处理农业废弃物,解决环境污染问题,产生清洁能源和有机肥料的重要途径。但与有机-无机复混液体肥料标准相比,发酵残留的沼液仍存在总养分较低、生物毒性较大的问题尚未解决,而外源添加物与混合物料协同厌氧发酵及沼液好氧处理工艺有助于实现发酵底物营养均衡,加快沼液腐熟,使生物质向气液固肥快速转化并提高产气性能及产肥品质。为确定外源添加物对混合原料厌氧发酵兼好氧处理的产气及产肥特性,本文在常温（27±1）℃、料液总固体浓度8%的条件下,试验研究了以牛粪和番茄茎叶混合原料并分别添加尿素、草木灰的厌氧发酵过程,不同温度下的沼液好氧处理过程,不同曝气量下的沼液好氧处理过程以及对比不同沼液的好氧处理过程,确定了生物质向气液固肥快速转化的最佳外源添加物及最佳沼液好氧处理工艺。本文的主要研究结论如下:（1）厌氧发酵中前期各添加物对系统产沼气的促进效果显着,且尿素作用更为明显,但草木灰组最终累计产气量比尿素组累计产气量要高。发酵初期各组产气高峰及产气速率从大到小依次为尿素组>草木灰组>空白组,而空白组在发酵中后期出现第二产气高峰281 L,且高于第一产气高峰241 L。发酵后期各组日产气量及产气速率从大到小依次为空白组>草木灰组>尿素组。从累计产气量角度看,各对照组累积产气量在发酵前期快速增加,在发酵后期增加缓慢,另外,草木灰组和尿素组达到空白组累计产气量80%,5346 L的发酵时间较空白组有所提前,分别为发酵第41 d和第38 d。（2）厌氧发酵中前期各添加物对系统合成甲烷起促进作用,尿素促进效果最好,而且尿素组沼气中的甲烷占比达到可燃要求速度最快,但空白组累计产甲烷量高于两对照组。在发酵第28 d前,各对照组日产甲烷量均高于空白组,发酵中后期对照组日产甲烷量明显低于空白组,从累计产甲烷量角度看,草木灰组和尿素组累计产甲烷量分别在前33d和38d高于空白组,在发酵后期空白组累计产甲烷量明显高于两个对照组。另外,在发酵前期,甲烷体积分数由大到小分别为尿素组>空白组>草木灰组,发酵后期各实验组甲烷体积分数相差不大。（3）尿素组沼液在发酵各阶段的NH4+-N含量最高,同时VFAs峰值为各组最大。尿素组的NH4+-N含量在发酵各阶段显着高于其他两组,最高时达到了1384.8mg/L,草木灰组NH4+-N含量不高,且低于空白组。同时,各添加物促进厌氧发酵过程VFAs含量,其中尿素组在过程中的乙酸、丁酸、戊酸、异戊酸含量较高,而且推断尿素组后期产气下降的原因不是VFAs含量低,而是NH4+-N积累导致系统产甲烷菌失活,其次,草木灰在过程中丙酸含量较高。综合比较,尿素在过程中VFAs含量较高。另外,三试验组各类酸占比由大到小均为乙酸>丙酸>丁酸>异丁酸>异戊酸>戊酸。（4）系统料液pH在6.6～7.5的中性环境对厌氧发酵起促进作用;添加物的加入可进一步提升料液养分,发酵结束后TDS由大到小分别为尿素组7160mg/L>草木灰组6410mg/L>空白组6320 mg/L;尿素与草木灰组在发酵过程中提前达到了-350m V左右,加快了产甲烷过程。（5）对单个生物质向气液固肥快速转化装置的有机负荷处理能力及运行策略评价得出,装置最佳有机负荷处理工艺为尿素组高温连续式厌氧发酵,年处理0.34t牛粪、5.17t番茄茎叶。若以500m3、2000m3发酵罐计算,年最大处理牛粪及番茄茎叶类尾菜分别为303.57t、1214.28t和4616.07t、18464.28t。（6）30℃,12L/min的好氧处理方式可达到快速降低沼液生物毒性,加快腐熟的效果。不同方式好氧处理沼液的过程中,各处理组pH随时间均呈上升趋势,而各处理组电导率和溶解性总固体随时间变化均呈下降趋势。其次,氨态氮含量随好氧处理时间先下降后上升再下降。不同温度好氧处理沼液过程,得出常温好氧处理助于有助于保持沼液养分,中温好氧处理沼液可更好的降低生物毒性。30℃处理组,7h的GI为81.9%,达到完全腐熟,氨氮672mg/L,TDS为6090mg/L。不同曝气量好氧处理沼液过程,得出高曝气量好氧处理沼液可更好的降低生物毒性,低曝气量或自然通风情况有助于保持养分,曝气组按照pH上升快慢分为12L/min>8L/min>4L/min,说明曝气量越大,pH上升越快;12L/min处理组在1h达到最快的完全腐熟,GI为98%,此时沼液TDS为6200mg/L,氨氮为734.4mg/L。（7）尿素组沼液好氧处理产肥效果最好。好氧处理不同沼液试验发现,空白组沼液在处理第1h可达完全腐熟,GI为98%,其TDS和氨氮分别为5670mg/L、734.4 mg/L;草木灰组沼液在处理第4h可达完全腐熟,GI为124.5%,其TDS和氨氮分别为5350mg/L、538.1 mg/L;尿素组沼液在处理第1h可达完全腐熟,GI为100.4%,其TDS和氨氮分别为7010mg/L、862.1 mg/L。比较得到,30℃、12L/min条件下好氧处理不同沼液,空白组与尿素组腐熟速度最快,均为1h;从养分保持角度分析,尿素组保留养分最多,其中,溶解性总固体含量7010mg/L,氨氮含量862.1mg/L。（8）沼液各养分含量未达到标准要求,需继续在好氧阶段进行调质,提升有机质可混入321g/L水溶有机肥料;提升总养分可混合206g/L水溶性肥料。本课题的创新点:揭示了外源添加物对混合原料厌氧发酵的产气及产肥特性,获得了生物质向气液固肥快速转化的最佳外源添加物及好氧处理工艺。
何结红[3]（2020）在《新型催化材料的制备及CO2还原的研究》文中研究说明二氧化碳（CO2）作为一种温室气体引起了诸多环境问题,如全球气候变暖、海平面上升、冰川融化等。如何降低CO2排放乃至进行资源化已成为全世界关注的热点问题。目前,CO2化学转化技术呈现多样性,包括电催化CO2还原、模拟光合作用CO2转化、催化合成以及CO2加氢反应等。CO2热催化加氢和光催化还原,具有绿色、节能、高效的优点而备受青睐。在CO2加氢反应过程中,通常通过控制反应的氢碳比、反应温度和压力等,获得目标产物。但由于CO2为化学稳定性高,通常需要高温和高压,同时提高反应氢碳比以增加氢气（H2）的吸附和解离生成活性氢,实现高效CO2反应。光催化将开发了自由基为介导的CO2还原反应,提高反应活性,使CO2反应在温和条件下进行,引入贵金属催化剂可以增强电子转移和载流子的分离效率,提高光催化反应效率,同时,贵金属作为一种助催化剂,可以促进光催化分解水产生活性H原子,进一步提高光催化活性,更为重要的是,贵金属助催化剂有利于提高目标产物的选择性。本课题开展新型非晶态合金和非晶态合金-半导体复合材料的研制,研究其在超临界条件下,热催化或/和光催化CO2加氢还原反应的性能,主要研究工作如下:（1）低温化学还原法合成了超细NiB和NiRu B非晶态合金催化剂,考察了在超临界以及低温和较低氢碳比条件下,催化CO2加氢反应的性能,探索Ni-Ru非晶态合金效应以及Ru对催化性能的促进作用,通过调变双金属催化剂表面的电子密度和吸附氢的解离速率,提升反应活性和选择性。（2）采用浸渍还原法,合成了NiRu B/Si O2非晶态合金催化剂,考察其在超临界CO2加氢的活性和稳定性,Si O2作为载体提高非晶态合金的分散度,同时与非晶态合金产生强相互作用,从而提高催化活性和稳定性。（3）合成了NiB/In2O3非晶态合金热催化剂-半导体光催化剂,考察温和条件下的光催化CO2加氢活性和稳定性,In2O3光激发产生的电子和空穴,可以增强了表面吸附氢的解吸和迁移速率,提高CO2加氢活性,同时可稳定NiB非晶态合金,提高稳定性。（4）合成了Pt/In2O3/g-C3N4光催化剂,探讨其光催化CO2还原性能,研究金属Pt与异质结In2O3/g-C3N4之间的构效关系,初步探讨了协同光催化反应机理。1.NiRu B非晶态合金催化超临界CO2加氢CO2加氢通常在高温和高氢碳比条件下实现,但容易烧结而造成催化剂失活,同时催化剂表面的积碳也会进一步限制催化效率。而在超临界CO2条件下进行反应,有利于阻止高温烧结,同时也有利于清洗表面积碳。采用NiB非晶态合金的配位不饱和度和超高表面能,在超临界以及低温和低氢碳比条件下实现CO2加氢。同时发现,Ru的加入使得粒径变小,暴露活性位点增加,并且能促进Ni表面电子密度的升高,增强催化剂表面氢的吸附及解离速率,促进催化CO2加氢活性和稳定性。2.NiRu B/Si O2非晶态合金催化超临界CO2加氢非晶态合金在催化加氢反应中虽然具有明显优越性,但存在易氧化和晶化导致失活的问题。制备负载型非晶态合金（NiRu B/Si O2）,通过载体Si O2分散活性位点,可以有效提高催化活性,同时减少催化剂中金属和贵金属的使用量,降低成本。另外,通过非晶态合金与载体的相互作用,可以抑制催化剂的氧化和晶化,提高催化剂稳定性。3.NiB/In2O3非晶态合金-半导体光催化超临界CO2加氢光催化作为一种绿色节能的催化反应方式,在CO2还原中有广泛的应用前景。通过设计NiB非晶态合金与In2O3半导体的复合材料,开发光催化-热催化协同CO2还原反应。在光催化反应过程中,NiB非晶态合金的存在,有利于增加In2O3的吸光能力和电子空穴分离能力,提高光催化效率。而In2O3光激发所产生的电子可以使NiB非晶态合金富电子,有利于弱化Ni-H键以增强了H2的解吸速率,活化CO2使之更容易需表面氢反应,从而其提高反应速率,同时,In2O3表面丰富的羟基促进了CO2的吸附,可以进一步提高CO2转化反应活性;另外,光生电子的存在也可以减少非晶态合金的氧化和晶化失活,提高催化剂在CO2转化反应中的稳定性。4.Pt/In2O3/g-C3N4可见光催化还原CO2为HCOOH单一半导体在CO2光催化还原过程中,光生电子与空穴复合率高,量子效率低,既不利于活化CO2分子,也不利于光催化分解水产生活性氢。构建In2O3/g-C3N4异质结,能够有效分离光生载流子,提高CO2光催化还原为HCOOH的效率;同时,Pt修饰能够增强了表面电子迁移,提高光生载流子分离效率,另外,作为助催化剂,可以大大提高光催化水分解生成活性氢速率,进一步提高光催化还原CO2为HCOOH的效率。还有,催化剂独特的组成和结构,有利于提高CO2光催化还原反应的选择性。
徐诗雨[4]（2020）在《纳米Ce基催化剂的制备及CO2加氢资源化研究》文中进行了进一步梳理煤炭、石油和天然气等化石燃料的大量使用导致温室气体CO2过量排放,由此引发全球气候变暖等一系列环境问题,直接威胁到人类的生存和可持续发展。同时,CO2又是丰富的C1资源,合理利用CO2将其催化转化为有价值的化学品成为近年来研究的热点。传统的物理应用和简单的化学转化利用率低、耗能高以及效果不明显,而CO2催化加氢还原成天然气主要成分和清洁燃料CH4是CO2资源化利用的有效途径之一,该技术开发能低且高效,近年来被广泛关注。本文开展了不同Ce基催化剂的制备及CO2加氢甲烷化性能研究工作。采用X射线衍射（XRD）、N2吸附-脱附（BET）、透射电镜（TEM）、原位光电子能谱（in-situ XPS）、电感耦合等离子体（ICP）、H2程序升温还原（H2-TPR）、H2程序升温脱附（H2-TPD）和CO2程序升温脱附（CO2-TPD）等表征技术,研究了所制备Ce基催化剂的物理化学性质,考察了Ce基催化剂孔结构和组成对CO2加氢还原性能的影响,建立了催化剂结构和组成与CO2加氢还原性能之间的关系。通过研究得出如下主要结论:（1）通过考察金属Co负载量对Co/CeO2-δ催化剂的CO2加氢性能的影响发现,活性组分Co的负载量明显影响Co/CeO2-δ催化剂的物化性质和CO2催化加氢性能。Co/CeO2-δ催化剂中活性金属Co物种以高分散态存在于CeO2载体表面,随着Co负载量的增加,还原生成的活性金属Co物种和氧空穴数量增加,同时,Co/CeO2-δ催化剂对反应分子H2和CO2的吸附和活化能力提高,有效促进了CO2加氢反应的进行。其中9%Co/CeO2催化剂表现出最佳的催化活性,在反应温度200-400 oC内,CO2转化率和CH4选择性遵循如下顺序:1%Co/CeO2-δ<3%Co/CeO2-δ<5%Co/CeO2-δ<11%Co/CeO2-δ<9%Co/CeO2-δ。当反应温度为400 oC时,CO2转化率从30.1%(1%Co/CeO2-δ)升至59.2%(9%Co/CeO2-δ)。（2）硬模板法制得的CeCo复合催化剂中形成了Ce-O-Co固溶体,促进了前驱体中Co物种的还原和氧空穴的生成,Ce/Co摩尔比显着影响催化剂孔结构的形成,相对高的Ce/Co摩尔比更易形成有序发达的双级介孔结构;Ce/Co摩尔比为0.5的CeCo05催化剂具有最优的CO2加氢还原性能:当反应温度为400 oC时,CO2转化率为60.1%,CH4选择性为95.3%,同时具有优越的使用稳定性。在CO2催化加氢反应中,形成的氧空穴和高分散的金属Co物种以及催化剂的双级介孔结构显着影响CeCo复合催化剂的CO2催化加氢性能。（3）采用软模板法将Ni组分引入到CeO2中,制得了多孔NiCe复合催化剂。相比较于单组份Ni和CeO2催化剂,多孔NiCe复合催化剂的低温可还原性显着提高;NiCe催化剂的形貌为较小粒径的介孔纳米颗粒（5-10 nm）。催化剂中nNi/nCe对NiCe催化剂的形貌、孔结构、比表面积、金属Ni物种的结晶度和含量均具有显着影响。组分Ni和Ce之间的相互作用明显减小了催化剂的粒径,降低了金属Ni物种的结晶度,且有助于形成介孔结构,这均有效提高了NiCe复合催化剂的CO2加氢还原性能。其中,NC3催化剂(nNi/nCe=3/1)表现出最佳的CO2加氢还原性能和使用稳定性:当反应温度为320oC时,CO2转化率为85.2%,CH4选择性为100%。
崔禹[5]（2020）在《生物基含氧化合物加氢脱氧高值化工艺模拟研究》文中提出生物质资源具有储量丰富及可再生的优点,利用生物质热解或液化制备生物燃料,具有发展和应用前景。生物质快速热解得到的热解油（生物油）,其组成主要包括酸类、酯类、呋喃类、酚类和醛类等,这些组分会导致热解油品质差:黏度高、热值低、热稳定性差及腐蚀性强。要提高生物油品质,加氢脱氧（HDO）是一种有效技术。催化加氢脱氧过程同时有加氢（氢化）和氢解反应发生。生物油组分复杂,为深入了解生物油组分加氢反应机理,目前较多研究选用模型化合物开展,且集中在加氢脱氧催化剂的开发。由于生物油或其模型化合物加氢产物复杂,相关的热力学研究也较少。由于生物燃料开发涉及技术广,原料种类多及产物复杂。本文基于生物燃料及其副产物开发中的加氢脱氧工序,分别选取醇类、酚类及酸性典型物质:甘油、愈创木酚及基于生物油的混合酸组分,进行加氢脱氧工艺的热力学研究,并注重产物高值化,以实现“生物质生产燃料和高值化工品”的综合效果。生物油中有甘油组分,而且甘油也是生物柴油副产物,对甘油进行高值转化制备1,2-丙二醇和1,3-丙二醇具有重要意义。愈创木酚是生物油酚类物质的重要组分,也是木质素液化降解后的典型产物。此外,要提高生物油品质,必须降低生物油的酸值。工艺模拟结果可为工业实践应用提供参考。本文研究内容及主要结论如下:（1）对甘油氢解制高值产品二元醇工艺进行了热力学研究。根据吉布斯最小化原理,对基于不同反应机理的甘油加氢脱氧工艺进行了热力学模拟,计算了甘油加氢反应方程的热力学参数,着重分析了反应条件对甘油加氢反应平衡产物的影响。结果表明,温度对各产物的选择性影响较大。（a）对于主产物为二元醇的反应体系,在热力学上1,2-丙二醇更容易生成。（b）对于甘油加氢及二元醇进一步氢解并含有甲烷的反应体系,甲烷有最高的选择性,羟基丙酮也有较高的选择性,在低温下异丙醇有一定程度的选择性,其余物质的选择性都很低。（c）对于甘油加氢制二元醇和一元醇反应体系,主要产物为羟基丙酮和异丙醇。（d）对于甘油加氢制二元醇及含有中间产物的体系,主要产物为羟基丙酮和1,2-丙二醇;生产1,2-丙二醇最佳条件温度为:400-450 K,压力5.0-6.0 MPa,氢气与甘油摩尔比为1.0-1.4。计算结果与相关实验结果具有一致性。（2）工业粗甘油中含有其他醇及较多水份,对甘油进行液相原位加氢研究具有重要意义。对不同供氢剂（甲醇、乙醇和甘油）水重整制氢与甘油液相原位加氢的耦合工艺进行了热力学比较研究。研究得到:甲醇/乙醇水重整制氢与甘油原位加氢有较好反应耦合适应性。（a）对于产物含有甲烷的原位加氢耦合体系,主要产物是甲烷和二氧化碳。（b）对于不含甲烷的原位加氢耦合体系,丙二醇的选择性高。生成1,2-丙二醇的最佳温度为350-400 K,生成1,3-丙二醇的最佳温度为400-450 K。三种液相原位加氢耦合工艺的最佳物料比为:水:甲醇:甘油的摩尔比为5.0:1.0:1.0,水:乙醇:甘油的摩尔比为5.0:0.5:1.0,水:甘油摩尔比为2.0:1.0。（3）对愈创木酚加氢脱氧高值化工艺进行了热力学研究。基于不同愈创木酚加氢脱氧反应机理,确定相应加氢体系中的反应方程,利用Aspen plus软件中的吉布斯反应器模型,对愈创木酚加氢脱氧工艺进行了热力学计算,主要探讨了反应条件对反应平衡体系的影响。结果表明:（a）对于加氢产物含有苯和甲烷的反应体系,苯、甲烷与苯酚有高的选择性,其余产物选择性很低。（b）对于加氢产物含有苯与环己烷的反应体系,苯、苯酚、环己烷具有较高的选择性,其余产物选择性较低。（c）对于愈创木酚加氢制环己醇和环己酮的简化反应体系,制环己醇的优化条件为:温度400-450 K,压力6.0-7.0 MPa,氢气与愈创木酚的摩尔比为5.0-6.0。计算结果与相关实验结果进行了对比。（4）选取了基于生物油的混合酸组分:乙酸、乙酰丙酸、丙酸、乳酸、丙二酸、丁酸、丁二酸、戊酸和苯甲酸,对两种配比的混合酸模拟物进行了加氢脱氧热力学及工艺流程分析。（a）对于混合酸加氢热力学,探究了反应温度与压力对各原料组分转化率、各产物产率以及模型物脱氧率的影响。混合酸加氢提质的最佳工艺条件温度为450-550 K,压力为1.0-2.0 MPa。此时各酸类物质转化较为完全,脱氧率高于44%。（b）建立了混合酸模拟物加氢工艺流程,选取流程中的各设备模型及物料配比和流率,对工艺流程进行了物料和能量分析。研究得到,工艺条件下两种混合酸均较为完全转化,整个工艺中压缩机消耗能量最大,占总能耗的54.1%（模拟物A）和50.8%（模拟物B）。
郭鑫鹏[6]（2019）在《过渡金属基催化剂制备及其CO2低温甲烷化催化过程研究》文中指出焦炉煤气是炼焦工业的副产物,其富含大量的H2和CH4气体以及少量的CO、CO2、N2等。我国天然气供不应求和焦炉煤气资源化利用率低的现状使得人们对采用焦炉气制备天然气产生了浓厚兴趣。焦炉气甲烷化既能够合成清洁能源CH4,又可直接利用废气中的CO和CO2。其中CO2化学性质稳定,其活化困难,因此实现CO2加氢制备CH4是目前研究的难点。CO2甲烷化反应的关键在于高效甲烷化催化剂的开发,目前催化剂大多存在低温活性低,高温易烧结失活且存在副反应等缺点。因此开发低温高效的CO2甲烷化催化剂,克服现有催化剂的缺点迫在眉睫。本论文开发了系列Ni、Ru基催化剂并将其作用于CO2低温甲烷化催化过程,从载体的性质和制备方法以及催化剂的构效关系等方面探索催化过程的影响规律,同时对反应机理以及稳定性进行了相关的研究。主要研究工作如下:1)选取SiO2、Al2O3、分子筛等不同载体制备Ni基甲烷化催化剂,重点研究了载体和活性组分协同作用等对Ni基催化剂催化效率的影响,其中Ni/ZSM-5催化剂的催化活性最高,其优良性能是由于载体表面存在高分散性的金属颗粒以及Ni金属与载体碱性位点的协同作用。2)为提高Ni基催化剂的低温活性,以Ni-Al水滑石为前驱体通过调控催化剂的Ni2+/Al3+摩尔比制备了NixAl-MO催化剂,催化剂的低温催化效率大幅提高。NixAl-MO系列催化剂中易还原的氧化物种以及活性金属Ni与载体碱性位点之间相互协同作用是提高CO2低温甲烷化性能的关键,Ni2+/Al3+摩尔比的改变可以使H2与CO2吸附活化过程达到最优的调控。3)为进一步提升催化剂的CO2低温甲烷化活性,将Ni-Al水滑石前驱体衍生的Ni基催化剂与碱性载体CeO2相结合制备新型催化剂,通过调节CeO2的含量,提升了催化剂的低温催化效率。其中NiAl-MO/CeO2-5拥有最优的催化性能,在250°C反应温度下,CO2转化率为91%。碱性金属氧化物与水滑石前驱体结合制备新材料是设计具有优良CO2低温甲烷化性能催化剂的成功策略。4)为进一步提高催化剂活性和减短制备时长以及充分利用活性金属组分,采用化学还原法以不同种类和含量的离子液体为稳定剂介质合成Ru基催化剂。研究发现离子液体可吸附在Ru纳米颗粒表面,调节Ru纳米粒子的尺寸和分散,有效防止纳米颗粒的聚集和氧化,从而有利于催化活性的提高。
孙漪清[7]（2019）在《生物质气CO/CO2共甲烷化催化剂制备及性能研究》文中进行了进一步梳理为缓解城镇化快速发展过程中造成的天然气供需矛盾,解决诸如秸秆粗放焚烧等生物质处理不当导致的环境问题,将生物质气化并通过甲烷化的工艺制备城镇清洁能源因此具备了重要意义。Ni基催化剂对于催化甲烷化反应具有良好的性能,被认为是在生物质气重整方面具有工业应用前景的甲烷化催化剂,由于其兼具CO和CO2甲烷化性能,提升生物质燃气热值的同时具有吸收捕集CO2,实现CO2绿色转化的优势。本文模拟生物质粗制燃气组成,制备了一系列CO/CO2甲烷化催化剂,探究了催化剂的成分、制备方法及操作工况对生物质气CO/CO2甲烷化的影响,并对反应进行了动力学分析。分别采用浸渍和粉末压片的方法制备了ZrO2-Al2O3复合载体并用于负载Ni基催化剂,并利用氮气等温物理吸附,X射线粉末衍射（XRD）,H2程序升温还原（H2-TPR）,热重分析（TG）,X射线光电子能谱分析（XPS）,扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等分析手段对催化剂物化性质进行表征,考察了Ni负载量,ZrO2-Al2O3复合载体制备方法及ZrO2的引入对Ni基催化剂在CO,CO2和CO-CO2共存的三种体系下甲烷化反应活性的影响。材料表征和活性测试结果表明,在CO甲烷化体系中,与单一Al2O3载体相比,引入ZrO2的ZrO2-Al2O3复合载体能有效提高催化剂中Ni物种的分散度从而增强催化剂的CO甲烷化活性,且粉末压片法较浸渍法制备的复合载体能有效提高催化剂的还原度,降低还原温度,但前者会大大降低催化剂的比表面积;在CO2甲烷化体系中,当载体形貌和制备方法相同时,载体的变化对催化剂活性的影响较小,CO2转化率主要受到制备方法不同引起的物理性质如比表面积变化的影响;在CO-CO2共存体系中,由于CO在竞争吸附中比CO2更容易占据活性位点,所以呈现出优先进行CO甲烷化后进行CO2甲烷化、CO2的含量先增多后减少的规律。在动力学分析中,建立幂函数形式的动力学方程并计算了催化剂的活化能,指前因子等指标,利用化工模拟软件Aspen plus进行了反应器设计及优化分析。
边丽[8]（2017）在《镍系催化剂的制备、表征及甲烷化性能研究》文中进行了进一步梳理化石能源的大量使用,使得释放到大气中的温室气体越来越多。CO2被认为是全球变暖的主要原因。二氧化碳加氢甲烷化,被认为是一种高效的二氧化碳利用方法,具有潜在的商业应用价值和环境效益。同时,我国是一个富煤少油贫气的国家,煤炭在我国的能源结构中占主导位置。因此,煤制天然气是一条煤炭资源清洁利用的有效途径。鉴于此,CO2和CO甲烷化过程的研究具有重要意义。甲烷化工艺的核心技术是催化剂的制备。针对常规镍系催化剂的低温活性较低和高温下易于烧结积碳等问题,本论文就新型Ni基催化剂制备和性能测试开展了一系列研究工作。采用蒸氨法制备了增强金属与载体相互作用的含镍层状硅酸盐NiSi-P催化剂。实验结果表明,与常规的浸渍法NiSi-I催化剂比较,NiSi-P催化剂的低温活性、高温稳定性和抗积碳能力均有一定程度的提升。研究发现,NiSi-P催化剂具有较小的镍颗粒尺寸、较高的镍分散度及较强的金属与载体间相互作用,这提高了其抗积碳性能。以尿素为沉淀剂,制备了水滑石衍生的二元镍铝NAx和三元镍镁铝NMA-x催化剂。结果表明,二元镍铝NAx催化剂前驱体具有层状水滑石HTlcs结构,受热分解后有两个失重阶段,焙烧温度高于500℃后,层状结构完全坍塌,成为复合金属氧化物。与传统浸渍催化剂NA1-I相比,NA1催化剂具有较高的Ni分散度、较小的镍颗粒尺寸、较强的金属与载体间作用力和较强的抗积碳能力,因而具有优良的反应活性和催化稳定性。三元镍镁铝NMA-x催化剂的N2等温吸附脱附曲线表明其属于介孔材料。其中NMA-60催化剂的中强碱性位数目最多,CO2甲烷化活性测试中,其CO2转化率也最高。表征结果表明,MgO减弱了活性组分与载体之间的相互作用,减小了氧化镍和氧化铝相互作用生成NiAl2O4尖晶石的量,提高了催化剂上Ni的分散度,但随着MgO含量的增加,催化剂NMA-20、NMA-40和NMA-60的Ni分散度和活性比表面变化不大,所以这三个催化剂的CO转化率较为接近。以EO20PO70EO20（P123）为模板剂,利用溶剂蒸发诱导自组装法制备了有序介孔镍铝OM-NA-x催化剂。与没有添加模板剂的NA-13催化剂相比,OM-NA-13催化剂表现出更高的CO2及CO甲烷化反应活性。在650℃下连续反应60h的稳定性实验表明,OM-NA-13催化剂具有良好的抗烧结和抗积碳性能,这归结于其拥有较高的镍分散度、镍活性比表面积以及特有的“限域效应”的协同作用的结果。以CeO2为助剂,采用介质阻挡放电等离子体法制备了NiCeSBA-15-P催化剂。实验结果表明,添加CeO2和介质阻挡放电等离子体处理后,显着提升了Ni基催化剂的CO2及CO甲烷化反应活性和稳定性。这是由于锚定在NiCeSBA-15-P催化剂孔道中的较小的镍颗粒和较高的镍分散度所导致的。基于此,采用介质阻挡放电等离子体法制备了Ni/CeAl-p催化剂,应用于CO2甲烷化反应,获得了较高的低温反应活性。Ni/CeAl-p催化剂的起活温度降低至195℃,并且在350℃时CO2转化率达到了最大值87.1%,而热焙烧的催化剂Ni/CeAl-c的起活温度和最大CO2转化率分别是217℃和80.9%（在375℃）。因此,介质阻挡放电等离子体法可以替代热焙烧方法来处理催化剂,制备出具有较高镍分散度和CO2吸附活性位的催化剂。
王艳鑫[9]（2016）在《Ni基催化剂以及Ni-Fe双金属催化剂上CO甲烷化反应的密度泛函理论研究》文中提出CO甲烷化反应（CO+3H2=CH4+H2O）在化工生产中是一个重要的反应过程。在合成氨气和氢气的工业中,用于原料气中少量一氧化碳的脱除,还是合成气转化为合成天然气的主要途径。Ni/γ-Al2O3在一氧化碳甲烷化反应是最广泛利用的催化剂。然而实验研究证实,在低温下,Ni基催化剂催化CO甲烷化反应的效率不高,在Ni基催化剂中加入Fe金属助剂,组成双金属催化剂,可以提高CO甲烷化的活性和选择性,但理论研究很少。因此,本论文中我们从理论上阐明了分别在Ni/γ-Al2O3和Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂上合成气合成甲烷的反应机理,并找到了镍-铁双金属催化剂能提高一氧化碳甲烷化催化性能的原因。本文釆用密度泛函理论方法,首先研究了Nin（n=1-6）团簇在三种不同的γ-Al2O3表面的稳定性和成核性,通过对不同尺寸的Ni团簇在不同载体面的稳定性和成核性比较,寻找最优的一组Ni/γ-Al2O3催化剂。接着探究了CO在Ni4/γ-Al2O3催化剂上甲烷化的最佳反应路径以及反应机理,明确控制反应的关键步骤。最后,探讨了Ni3Fe/γ-Al2O3双金属催化剂上合成气合成甲烷的反应机理并与单金属Ni催化剂对比,以期获得双金属催化剂催化CO甲烷化效率提高的原因。主要结论如下:（1）Ni团簇在未羟基化的γ-Al2O3（110）面上的稳定性和成核性最好,相互作用最强。对于负载后的Nin（n=1-6）团簇,Ni2到Ni4团簇的结构基本保持稳定,而Ni4团簇作为其中唯一的一个三维立体结构,更有利于化学反应的进行。因此本文中,我们采用未羟基化的γ-Al2O3（110）面负载Ni4团簇这一模型来做催化剂催化CO甲烷化反应。（2）在Ni4/γ-Al2O3催化剂上,CO不可能发生直接解离,而CO氢助解离是发生甲烷化反应的主要路径。CO的甲烷化的最佳反应路径为CO+6H→CHO+5H→CH2O+4H→CH3O+3H→CH3+H+H2O→CH4+H2O,产物甲烷形成的速率控制步骤是CH3O中的C-O键断裂,这个过程需克服的能垒是1.75 eV。同时另一种产物甲醇形成经过的反应路径为CO+4H→CHO+3H→CH2O+2H→CH3O+H→CH3OH,速率控制步骤是氢原子攻击CH3O中的氧原子形成CH3OH,这一过程需克服1.47e V的能垒。此外,CO转化为CH4需要克服的最高能垒为2.54 e V,而转化为CH3OH需要克服的最高能垒为2.26 eV,意味着CH3OH的生成比CH4的生成更有利。这个结果表明,产物CH3OH的形成将会大大减小CO甲烷化的产率和选择性。（3）在Ni3Fe/γ-Al2O3催化剂上,CO也不可能发生直接解离,CO氢助解离是发生甲烷化反应的主要路径。CO氢化的最佳反应路径为CO+6H→CHO+5H→CH+3H+H2O→CH2+2H+H2O→CH3+H+H2O→CH4+H2O,产物是甲烷。甲烷形成的速控步是CO氢化为CHO,需克服能垒为1.37eV。CO转化为CH4需要克服的最高能垒为2.14 eV,这个远低于在Ni4/γ-Al2O3催化剂上的能垒（2.54 eV）,这个结果表明,镍-铁双金属催化剂催化CO甲烷化的活性增强。此外,由于没有杂物像CH3OH这些生成,进一步说明Ni-Fe双金属催化剂对甲烷的生成有更好的选择性。
梁蕾[10]（2012）在《稀土改性碳纳米管负载Ni催化二氧化碳加氢甲烷化的研究》文中研究说明随着全球工业的快速发展,燃烧石化资源引起的二氧化碳排放量逐年增加,引发了严重的环境和生态问题。为此,近年来,各国科学研究者纷纷提出各种技术思想路线,以求将全球最大的碳源CO2变害为利。其中,日本科学家Hashimoto提出的CO2循环策略引起了人们的广泛关注。策略中的二氧化碳加氢甲烷化步骤被人们认为是整个循环的关键。目前二氧化碳加氢甲烷化的研究主要集中在催化剂活性组分的选择,载体的选取及催化剂助剂的开发三方面。本文研究了不同载体对负载型镍基催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化的影响,并进行BET、IR、XRD、TPR和TEM等一系列表征。研究结果表明,以碳纳米管为载体负载镍催化二氧化碳加氢甲烷化的反应性能要明显高于传统催化剂Ni/Al2O3,且经KOH碱处理载体的催化剂表现出优于酸处理催化剂的二氧化碳加氢甲烷化低温活性。另外,本文还进一步考察了稀土助剂对催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化性能的改性作用。研究发现,催化剂添加稀土助剂后,催化剂的活性和选择性得到了很大程度的提高。在此基础上,我们进一步研究了不同稀土元素和稀土添加顺序及含量对催化剂催化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和XPS等技术手段对催化剂进行表征发现,不同稀土元素和稀土添加顺序及含量主要从催化剂结构及电子性能两方面对催化剂的二氧化碳加氢性能加以影响。本研究旨在寻求二氧化碳加氢甲烷化工艺的最佳催化剂,力求达到该反应的最佳活性及选择性,从而最大程度的将二氧化碳变害为宝。
二、Effects of Promoters on a Ru/Sepiolite Catalyst for Carbon Dioxide Methanation（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Effects of Promoters on a Ru/Sepiolite Catalyst for Carbon Dioxide Methanation（论文提纲范文）
（1）钛改性Ni/ATP催化剂催化重整生物油模型物乙酸制氢研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 文献综述 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 氢能概述 |
| 1.2.1 氢能的特点与应用 |
| 1.2.2 制氢路线的研究 |
| 1.3 生物质能源的利用 |
| 1.3.1 生物质的性质与特点 |
| 1.3.2 生物质转化技术简介 |
| 1.4 生物油水蒸汽催化重整制氢工艺 |
| 1.4.1 生物油水蒸汽重整制氢简述 |
| 1.4.2 乙酸模型物的选择 |
| 1.5 乙酸水蒸汽催化重整制氢研究 |
| 1.5.1 乙酸重整制氢的反应路径和机理 |
| 1.5.2 乙酸重整制氢工艺中催化剂的选择 |
| 1.6 本文研究内容 |
| 2 实验流程及分析方法 |
| 2.1 原料试剂与仪器设备 |
| 2.1.1 实验原料试剂 |
| 2.1.2 主要仪器装置 |
| 2.2 催化剂制备与测试方法 |
| 2.2.1 催化剂的制备 |
| 2.2.2 催化剂活性测试装置 |
| 2.2.3 固定床工艺流程 |
| 2.2.4 实验步骤 |
| 2.2.5 气相产物分析 |
| 2.2.6 计算分析方法 |
| 2.3 催化剂表征方法 |
| 2.3.1 电感耦合等离子体发射光谱分析(ICP-OES) |
| 2.3.2 N_2吸附-脱附(BET) |
| 2.3.3 X射线衍射分析(XRD) |
| 2.3.4 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.5 傅里叶红外光谱分析(FTIR) |
| 2.3.6 高倍透射电子显微镜(HRTEM) |
| 2.3.7 X射线光电子能谱仪(XPS) |
| 2.3.8 NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.3.9 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.10 热重分析(TGA) |
| 3 Ti前驱体种类对改性镍基催化剂催化重整乙酸制氢的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 重整性能测试 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 ICP-OES表征 |
| 3.3.2 N_2吸附-脱附 |
| 3.3.3 XRD表征 |
| 3.3.4 H_2-TPR表征 |
| 3.3.5 FTIR分析 |
| 3.3.6 XPS表征 |
| 3.3.7 HRTEM分析 |
| 3.4 催化剂制氢性能评价 |
| 3.4.1 催化剂活性测试 |
| 3.4.2 稳定性测试 |
| 3.5 催化剂失活分析 |
| 3.5.1 反应后催化剂XRD表征 |
| 3.5.2 反应后催化剂HRTEM表征 |
| 3.5.3 反应后催化剂TG表征 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 沉淀顺序对制备的Ti改性Ni/ATP催化剂性能影响的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂制备 |
| 4.2.2 实验过程 |
| 4.3 催化剂表征 |
| 4.3.1 N_2吸附-脱附 |
| 4.3.2 XRD表征 |
| 4.3.3 H_2-TPR表征 |
| 4.3.4 XPS表征 |
| 4.3.5 NH_3-TPD |
| 4.4 催化剂制氢性能评价 |
| 4.5 催化剂失活分析 |
| 4.5.1 反应后催化剂XRD表征 |
| 4.5.2 反应后催化剂TG表征 |
| 4.6 讨论部分与机理探究 |
| 4.7 本章小结 |
| 5 溶胶凝胶法制备Ti改性镍基催化剂性能的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂的制备 |
| 5.2.2 实验过程 |
| 5.3 催化剂表征 |
| 5.3.1 XRD表征 |
| 5.3.2 SEM表征 |
| 5.3.3 H_2-TPR表征 |
| 5.4 催化剂制氢性能评价 |
| 5.4.1 催化剂对重整乙酸制氢的影响 |
| 5.4.2 反应温度对催化剂活性的影响 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 结论 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介与读研期间主要科研成果 |
（2）生物质向气液固肥快速转化装置设计及其性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题背景 |
| 1.2 沼气厌氧发酵技术概述 |
| 1.2.1 沼气工程工艺路线 |
| 1.2.2 厌氧发酵原理 |
| 1.2.3 厌氧发酵分类及影响因素 |
| 1.3 外源添加物对厌氧发酵的影响国内外研究进展 |
| 1.4 沼气厌氧发酵产气及好氧处理制肥国内外研究进展 |
| 1.5 国内外现状总结及对本课题的启示 |
| 1.6 研究目标、内容及意义 |
| 1.6.1 研究目标 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 1.6.3 研究意义 |
| 第2章 生物质向气液固肥快速转化装置研发及试验方案 |
| 2.1 生物质向气液固肥快速转化系统工艺流程 |
| 2.2 生物质向气液固肥快速转化装置设计 |
| 2.2.1 装置设计及加工 |
| 2.2.2 试验系统控制策略 |
| 2.3 试验方案 |
| 2.4 测定方法及仪器 |
| 2.4.1 实验测定方法 |
| 2.4.2 实验设备 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 外源添加物对牛粪与番茄茎叶混合原料厌氧发酵产气性能研究 |
| 3.1 外源添加物对牛粪与番茄茎叶湿式厌氧发酵产气量的影响 |
| 3.1.1 日产气量 |
| 3.1.2 累计产气量 |
| 3.2 外源添加物对牛粪与番茄茎叶湿式厌氧发酵产甲烷量的影响 |
| 3.2.1 日产甲烷量 |
| 3.2.2 累计产甲烷量 |
| 3.2.3 甲烷二氧化碳体积分数 |
| 3.3 厌氧发酵过程沼液指标分析 |
| 3.3.1 厌氧发酵过程pH值变化 |
| 3.3.2 厌氧发酵过程电导率变化 |
| 3.3.3 厌氧发酵过程溶解性总固体含量变化 |
| 3.3.4 EC和TDS相关性分析 |
| 3.3.5 厌氧发酵过程氧化还原电位变化 |
| 3.3.6 厌氧发酵过程氨态氮含量变化 |
| 3.3.7 厌氧发酵过程挥发性脂肪酸含量变化 |
| 3.4 装置有机负荷处理能力及系统运行策略分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 沼液好氧处理产肥特性研究 |
| 4.1 不同方式好氧处理沼液产肥性能研究 |
| 4.1.1 温度对沼液好氧处理产肥性能的影响 |
| 4.1.2 曝气量对沼液好氧处理产肥性能的影响 |
| 4.2 不同沼液好氧处理产肥性能研究 |
| 4.3 沼液物质平衡分析及产肥效果评价 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 文章创新点 |
| 5.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录A 攻读学位期间发表的论文 |
| 附录B 攻读学位期间获奖情况 |
（3）新型催化材料的制备及CO2还原的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 CO_2排放现状 |
| 1.2 CO_2物理化学性质 |
| 1.2.1 CO_2分子结构 |
| 1.2.2 超临界CO_2 |
| 1.3 CO_2活化方式 |
| 1.4 CO_2加氢反应研究进展 |
| 1.4.1 CO_2加氢反应热力学分析 |
| 1.4.2 CO_2加氢到甲酸 |
| 1.4.3 CO_2甲烷化 |
| 1.4.4 CO_2加氢到甲醇 |
| 1.4.5 CO_2加氢到低碳烯烃 |
| 1.5 光催化CO_2转化研究进展 |
| 1.5.1 光催化CO_2加氢 |
| 1.5.2 CO_2与H_2O光催化 |
| 1.6 非晶态合金 |
| 1.6.1 非晶态合金简介 |
| 1.6.2 非晶态合金的制备方法 |
| 1.6.3 非晶态合金的催化性能 |
| 1.6.4 非晶态合金光催化性能 |
| 1.7 立题依据与研究方案 |
| 1.7.1 立题依据 |
| 1.7.2 研究方案 |
| 第2章 实验试剂与仪器 |
| 2.1 实验试剂与设备 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.2.1 X射线衍射谱(XRD) |
| 2.2.2 原位红外光谱分析(In-situ FT-IR) |
| 2.2.3 电感耦合等离子体光谱(ICP) |
| 2.2.4 X-射线光电子能谱(XPS) |
| 2.2.5 场发射扫描电镜(FESEM) |
| 2.2.6 透射电镜(TEM) |
| 2.2.7 N_2吸脱附等温线的测定 |
| 2.2.8 程序升温还原(TPD) |
| 2.2.9 荧光光谱(PL) |
| 2.2.10 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS) |
| 2.2.11 光电化学测试 |
| 2.3 催化剂活性评价 |
| 2.3.1 超临界CO_2加氢催化反应评价装置 |
| 2.3.2 CO_2光催化还原反应评价装置 |
| 第3章 NiRuB非晶态合金催化超临界CO_2加氢反应的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 NiB和NiRuB的制备 |
| 3.2.2 不同温度处理的样品的制备 |
| 3.3 催化反应器的设计以及反应过程 |
| 3.4 催化剂的结构表征 |
| 3.5 NiRuB非晶合金催化CO_2加氢活性和选择性 |
| 3.6 NiRuB非晶合金催化CO_2加氢稳定性 |
| 3.7 本章小结 |
| 第4章 NiRuBSiO_2非晶态合金催化超临界CO_2加氢反应的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.2.1 NiRuB/SiO_2 |
| 4.2.2 不同温度处理后样品的制备 |
| 4.3 催化剂的结构表征 |
| 4.4 NiRuB/Si O_2催化超临界CO_2加氢反应活性与选择性 |
| 4.5 NiRuB/Si O_2催化超临界CO_2加氢反应稳定性 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 NiB/In_2O_3非晶态合金光催化超临界CO_2加氢反应的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂制备 |
| 5.2.1 In_2O_3的制备 |
| 5.2.2 NiB的制备 |
| 5.2.3 NiB/In_2O_3的制备 |
| 5.2.4 15 wt%Ni/In_2O_3的制备 |
| 5.2.5 15 wt%NiO/In_2O_3的制备 |
| 5.2.6 15NBIN的热处理 |
| 5.3 光催化活性测试 |
| 5.3.1 光催化CO_2加氢性能装置 |
| 5.3.2 光电化学表征测试 |
| 5.4 催化剂的结构表征 |
| 5.5 NiB/In_2O_3非晶态合金光催化超临界CO_2加氢活性和选择性 |
| 5.6 NiB/In_2O_3非晶态合金光催化超临界CO_2加氢稳定性 |
| 5.7 本章小结 |
| 第6章 Pt/In_2O_3/g-C_3N_4可见光催化还原CO_2为HCOOH |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂制备 |
| 6.2.1 In_2O_3的制备 |
| 6.2.2 g-C_3N_4的制备 |
| 6.2.3 In_2O_3/g-C_3N_4的制备 |
| 6.2.4 Pt/In_2O_(3)、Pt/g-C_3N_4和Pt/In_2O_3/g-C_3N_4的制备 |
| 6.3 催化剂活性测试 |
| 6.4 催化剂的结构表征 |
| 6.5 Pt/In_2O_3/g-C_3N_4可见光催化CO_2还原活性和选择性 |
| 6.6 Pt/In_2O_3/g-C_3N_4可见光催化CO_2还原反应稳定性 |
| 6.7 本章小结 |
| 第7章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 个人简介 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（4）纳米Ce基催化剂的制备及CO2加氢资源化研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 前言 |
| 1.1 CO_2性质 |
| 1.2 CO_2来源及危害 |
| 1.3 CO_2资源化利用 |
| 1.4 CO_2加氢甲烷化 |
| 1.5 CO_2甲烷化催化剂研究现状 |
| 1.6 贵金属催化剂 |
| 1.7 非贵金属催化剂 |
| 1.7.1 Ni基催化剂 |
| 1.7.2 Co基催化剂 |
| 1.8 选题依据和主要研究内容 |
| 1.8.1 论文的选题依据 |
| 1.8.2 论文的主要研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验药品和仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 负载型Co/CeO_2-δ催化剂的制备 |
| 2.2.2 双级介孔CeCo复合催化剂的制备 |
| 2.2.3 多孔NiCe复合催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.2 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.3 比表面积和孔径分布分析(BET) |
| 2.3.4 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.3.5 原位X射线光电子能谱(In-situ XPS) |
| 2.3.6 电感耦合等离子体(ICP) |
| 2.3.7 H_2-程序升温脱附(H_2-TPD) |
| 2.3.8 CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.4 催化剂的CO_2加氢性能测试 |
| 第三章 负载型Co/CeO_2-δ催化剂的制备及CO_2加氢性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 H_2-TPR研究 |
| 3.2.2 XRD分析 |
| 3.2.3 H_2-TPD分析 |
| 3.2.4 CO_2-TPD分析 |
| 3.3 CO_2加氢还原活性评价 |
| 3.4 稳定性测试 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 双级介孔CeCo复合催化剂的制备及CO_2加氢性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 H_2-TPR研究 |
| 4.2.2 XRD表征 |
| 4.2.3 BET表征 |
| 4.2.4 TEM分析 |
| 4.2.5 In-situ XPS分析 |
| 4.3 CO_2加氢还原活性评价 |
| 4.4 稳定性测试 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 多孔NiCe复合催化剂的制备及CO_2加氢性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 H_2-TPR研究 |
| 5.2.2 XRD表征 |
| 5.2.3 BET表征 |
| 5.2.4 TEM分析 |
| 5.3 CO_2加氢还原活性评价 |
| 5.4 稳定性测试 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 主要结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在学期间发表论文及参加课题情况 |
（5）生物基含氧化合物加氢脱氧高值化工艺模拟研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 文献综述 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 生物油精炼及制化学品 |
| 1.2.1 生物油的组成与特性 |
| 1.2.2 生物油精制技术 |
| 1.2.3 生物油制取化学品 |
| 1.3 生物基甘油加氢脱氧高值化工艺 |
| 1.3.1 生物柴油副产物高值化利用 |
| 1.3.2 甘油催化氢解制二元醇工艺 |
| 1.3.3 甘油加氢高值化工艺热力学 |
| 1.4 生物基愈创木酚加氢脱氧高值化工艺 |
| 1.4.1 愈创木酚加氢脱氧制高值化学品 |
| 1.4.2 愈创木酚加氢脱氧反应机理 |
| 1.4.3 愈创木酚加氢脱氧热力学 |
| 1.5 生物油及其酸性模化物加氢提质 |
| 1.5.1 生物油及其酸性模化物催化加氢反应 |
| 1.5.2 生物油及其酸性模化物加氢热力学 |
| 1.6 本文研究内容 |
| 2 生物基甘油加氢脱氧高值化工艺模拟研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 甘油加氢脱氧工艺分析 |
| 2.2.1 甘油加氢制二元醇主反应体系(RS-I) |
| 2.2.2 甘油加氢制二元醇及其氢解工艺(RS-Ⅱ) |
| 2.3 计算方法与分析参数确定 |
| 2.3.1 热力学数据 |
| 2.3.2 工艺计算及分析方法 |
| 2.4 结果与讨论 |
| 2.4.1 反应方程热力学参数结果分析 |
| 2.4.2 甘油制二元醇主反应体系(RS-Ⅰ)结果分析 |
| 2.4.3 甘油制二元醇及其氢解工艺(RS-Ⅱ)结果分析 |
| 2.4.4 甘油制二元醇和一元醇工艺(RS-Ⅲ)结果分析 |
| 2.4.5 甘油制二元醇及有中间产物工艺(RS-Ⅳ)结果分析 |
| 2.5 计算结果与相关研究对比 |
| 2.6 本章小结 |
| 3 生物基甘油液相原位加氢工艺模拟研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不同供氢剂(甲醇、乙醇和甘油)水重整制氢热力学比较分析 |
| 3.2.1 甲醇、乙醇和甘油水重整制氢方程 |
| 3.2.2 热力学参数计算方法 |
| 3.2.3 工艺计算方法和分析参数 |
| 3.2.4 制氢结果与讨论 |
| 3.3 产物有甲烷的甘油原位加氢工艺热力学分析 |
| 3.3.1 反应温度对甘油原位加氢的影响 |
| 3.3.2 反应压力对甘油原位加氢体系的影响 |
| 3.3.3 物料摩尔比对甘油原位加氢的影响 |
| 3.4 不考虑甲烷产物的甘油原位加氢工艺热力学分析 |
| 3.4.1 反应温度对甘油原位加氢的影响 |
| 3.4.2 反应压力对甘油原位加氢的影响 |
| 3.4.3 反应物料比对甘油原位加氢的影响 |
| 3.5 甘油原位加氢结果对比 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 生物基愈创木酚加氢脱氧高值化工艺模拟研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 愈创木酚加氢脱氧机理(GHS-Ⅰ) |
| 4.3 计算方法与分析参数 |
| 4.3.1 热力学数据 |
| 4.3.2 计算方法与分析参数 |
| 4.4 结果与讨论 |
| 4.4.1 反应方程热力学参数结果分析 |
| 4.4.2 愈创木酚加氢综合体系(GHS-Ⅰ)平衡产物分析 |
| 4.4.3 愈创木酚制苯和环己烷工艺(GHS-Ⅱ)结果分析 |
| 4.4.4 愈创木酚制环己酮和环己醇工艺(GHS-Ⅲ)结果分析 |
| 4.5 计算结果与相关实验对比 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 基于生物油的混合酸加氢提质工艺模拟研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 热力学研究方法 |
| 5.2.1 生物基混合酸模拟物确定 |
| 5.2.2 模拟计算方法 |
| 5.3 混合酸加氢热力学结果与讨论 |
| 5.3.1 反应温度与压力对原料转化率的影响 |
| 5.3.2 反应温度与压力对各产物产率的影响 |
| 5.3.3 反应温度与压力对模拟物脱氧率的影响 |
| 5.4 生物基混合酸加氢提质工艺模拟 |
| 5.4.1 工艺过程物流分析 |
| 5.4.2 工艺过程能量分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 符号说明 |
| 参考文献 |
| 个人简历、在学期间发表学术论文与研究成果 |
| 致谢 |
（6）过渡金属基催化剂制备及其CO2低温甲烷化催化过程研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 CO_2甲烷化的意义 |
| 1.2 CO_2甲烷化反应 |
| 1.2.1 CO_2甲烷化反应的热力学性质 |
| 1.2.2 CO_2甲烷化反应机理 |
| 1.3 CO_2甲烷化催化剂的研究现状与存在问题 |
| 1.3.1 贵金属催化剂 |
| 1.3.2 非贵金属催化剂 |
| 1.3.3 制备方法与催化剂失活 |
| 1.4 甲烷化催化剂发展方向 |
| 1.4.1 耐热性 |
| 1.4.2 低温化 |
| 1.5 本课题的选题依据和研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂和仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂性能测试 |
| 2.4 催化剂表征方法 |
| 第3章 不同介孔材料负载的Ni基甲烷化催化剂性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不同介孔材料负载的Ni基催化剂制备 |
| 3.3 不同介孔材料负载的Ni基催化剂表征 |
| 3.3.1 结构和形貌分析 |
| 3.3.2 载体种类对孔结构和比表面积的影响 |
| 3.3.3 碱性和还原能力表征 |
| 3.4 不同介孔材料负载的Ni基催化剂评价与讨论 |
| 3.4.1 载体种类对催化活性的影响 |
| 3.4.2 催化剂中碱含量对催化活性的影响 |
| 3.4.3 催化剂稳定性测试 |
| 3.4.4 稳定性测试后催化剂结构和积碳分析 |
| 3.5 反应中间体捕捉与机理研究 |
| 3.6 反应动力学测试 |
| 3.7 本章小结 |
| 第4章 Ni-Al水滑石衍生的高活性Ni_xAl-MO低温甲烷化催化剂性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 Ni-Al水滑石衍生的Ni_xAl-MO催化剂制备 |
| 4.3 Ni_xAl-MO催化剂表征 |
| 4.3.1 Ni_xAl-MO催化剂结构和形貌表征 |
| 4.3.2 Ni_xAl-MO催化剂孔结构和比表面积分析 |
| 4.3.3 Ni_xAl-MO催化剂碱性和还原能力表征 |
| 4.4 Ni_xAl-MO催化剂评价与讨论 |
| 4.4.1 不同镍铝比对催化活性的影响 |
| 4.4.2 催化剂稳定性测试 |
| 4.4.3 稳定性测试后催化剂表征 |
| 4.5 原位红外分析吸附和反应中间体 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 CeO_2复合Ni-Al水滑石衍生的低温甲烷化催化剂性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂制备 |
| 5.3 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂表征 |
| 5.3.1 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂的结构和形貌分析 |
| 5.3.2 CeO_2添加对孔结构和比表面积的影响 |
| 5.3.3 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂的碱性和H_2 吸附性能分析 |
| 5.3.4 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂的还原能力表征 |
| 5.3.5 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂表面元素化学态分析 |
| 5.4 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂评价与讨论 |
| 5.5 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂原位漫反射红外分析 |
| 5.5.1 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂的CO_2吸附研究 |
| 5.5.2 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂的CO_2甲烷化吸附中间体研究 |
| 5.6 NiAl-MO/CeO_(2-x)催化剂上CO_2甲烷化反应机理研究 |
| 5.7 本章小结 |
| 第6章 离子液体稳定的Ru基低温甲烷化催化剂性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 Ru基催化剂的制备 |
| 6.3 Ru基催化剂的表征 |
| 6.3.1 Ru基催化剂结构和形貌表征 |
| 6.3.2 Ru基催化剂孔结构和比表面积测试 |
| 6.3.3 Ru基催化剂碱性和还原能力分析 |
| 6.3.4 Ru基催化剂表面元素化学态分析 |
| 6.4 Ru基催化剂评价与讨论 |
| 6.4.1 离子液体种类对催化活性的影响 |
| 6.4.2 离子液体含量对催化活性的影响 |
| 6.4.3 Ru基催化剂稳定性测试 |
| 6.4.4 稳定性测试后催化剂表征 |
| 6.5 离子液体稳定纳米Ru机理分析 |
| 6.6 本章小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 个人简历 |
| 发表论文和科研情况说明 |
| 博士学习期间获得的荣誉和奖励 |
（7）生物质气CO/CO2共甲烷化催化剂制备及性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 生物质气化技术 |
| 1.3 甲烷化机理研究进展 |
| 1.3.1 CO甲烷化反应机理 |
| 1.3.2 CO_2 甲烷化反应机理 |
| 1.4 甲烷化催化剂的研究进展 |
| 1.4.1 活性组分的影响 |
| 1.4.2 载体的影响 |
| 1.4.3 助剂的影响 |
| 1.4.4 甲烷化催化剂的制备方法 |
| 1.5 现阶段甲烷化催化剂研究进展 |
| 1.6 论文选题背景及研究思路 |
| 第二章 催化剂制备与评价 |
| 2.1 实验材料及设备 |
| 2.1.1 实验材料 |
| 2.1.2 实验仪器和设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂表征方法 |
| 2.3.1 氮气等温物理吸附 |
| 2.3.2 氢气程序升温还原 |
| 2.3.3 X射线衍射 |
| 2.3.4 扫描电子显微镜 |
| 2.3.5 场发射透射电子显微镜 |
| 2.3.6 热重分析 |
| 2.3.7 X射线光电子能谱分析 |
| 2.4 催化剂评价 |
| 2.4.1 实验流程 |
| 2.4.2 催化剂评价方法 |
| 第三章 Ni基催化剂COx甲烷化性能研究 |
| 3.1 CO,CO_2 单一体系甲烷化反应实验研究 |
| 3.1.1 Ni负载量对CO甲烷化性能的影响 |
| 3.1.2 Ni负载量对CO_2 甲烷化性能的影响 |
| 3.1.3 ZrO_2 在载体中的引入对CO甲烷化性能的影响 |
| 3.1.4 ZrO_2 在载体中的引入对CO_2 甲烷化性能的影响 |
| 3.2 CO-CO_2 共存体系甲烷化反应实验研究 |
| 3.2.1 CO和 CO_2 组分变化对甲烷化反应性能影响 |
| 3.2.2 10Ni/5Zr-A催化剂的三种体系甲烷化反应比较 |
| 3.2.3 复合载体Ni基催化剂稳定性实验 |
| 第四章 催化剂表征分析 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 氮气等温物理吸附 |
| 4.3 XRD |
| 4.4 氢气TPR |
| 4.5 TG |
| 4.6 XPS |
| 4.7 SEM |
| 4.8 TEM |
| 第五章 催化剂甲烷化反应动力学分析 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 甲烷化反应动力学模型 |
| 5.3 10Ni/5Zr-A催化剂的甲烷化反应动力学模型 |
| 5.4 流程模拟研究 |
| 5.4.1 参数设定与流程模拟设定 |
| 5.4.2 反应器设计与优化 |
| 第六章 结论 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表论文情况 |
| 致谢 |
（8）镍系催化剂的制备、表征及甲烷化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 甲烷化反应概况 |
| 1.3 甲烷化反应发展简史 |
| 1.4 甲烷化反应工艺技术 |
| 1.4.1 绝热固定床甲烷化 |
| 1.4.2 等温固定床甲烷化工艺 |
| 1.4.3 流化床甲烷化工艺 |
| 1.4.4 浆态床甲烷化技术 |
| 1.5 甲烷化工业化发展现状 |
| 1.5.1 CO甲烷化工业化发展现状 |
| 1.5.2 CO_2甲烷化工业化发展现状 |
| 1.6 甲烷化反应催化剂 |
| 1.6.1 载体 |
| 1.6.2 助剂 |
| 1.6.3 催化剂失活 |
| 1.7 水滑石在催化中的应用 |
| 1.8 包覆材料在催化中的应用 |
| 1.9 介质阻挡放电等离子体技术在催化中的应用 |
| 1.10 论文的研究内容 |
| 第二章 实验部分及镍镁铝催化剂催化CO甲烷化反应研究 |
| 2.1 化学试剂 |
| 2.2 实验仪器及设备 |
| 2.3 催化剂制备方法 |
| 2.3.1 镍镁铝催化剂制备 |
| 2.3.2 镍硅催化剂制备 |
| 2.3.3 尿素均相沉淀法制备镍基催化剂 |
| 2.3.4 溶剂蒸发诱导自组装法制备有序介孔镍铝催化剂 |
| 2.3.5 介质阻挡放电低温等离子体方法制备镍基催化剂 |
| 2.4 实验设备及流程 |
| 2.5 分析方法 |
| 2.6 催化剂物化性质表征方法 |
| 2.6.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.6.2 热失重分析（TG） |
| 2.6.3 场发射扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.6.4 场发射透射电子显微镜(TEM) |
| 2.6.5 氮气物理吸附 |
| 2.6.6 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.6.7 氢气程序升温脱附(H_2-TPD) |
| 2.6.8 二氧化碳程序升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.6.9 X射线光电子能谱分析(XPS) |
| 2.6.10 傅立叶变换红外光谱（IR） |
| 2.7 镍镁铝催化剂催化CO甲烷化反应研究 |
| 2.7.1 镍镁铝NMx催化剂表征 |
| 2.7.2 镍镁铝NMx催化剂CO甲烷化反应活性研究 |
| 2.7.3 小结 |
| 第三章 构筑增强金属与载体相互作用的镍硅催化剂及其甲烷化反应研究 |
| 3.1 镍硅催化剂表征 |
| 3.2 镍硅催化剂活性测试 |
| 3.3 反应后的镍硅催化剂表征 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 水滑石衍生镍基催化剂及其甲烷化反应性能研究 |
| 4.1 水滑石衍生二元镍铝NAx催化剂甲烷化反应性能研究 |
| 4.1.1 NAx催化剂前驱体表征 |
| 4.1.2 焙烧后的NAx催化剂表征 |
| 4.1.3 还原后的NAx催化剂表征 |
| 4.1.4 NAx催化剂反应活性测试 |
| 4.1.5 反应后的NAx催化剂表征与分析 |
| 4.2 水滑石衍生三元镍镁铝NMA-x催化剂甲烷化反应性能研究 |
| 4.2.1 NMA-x催化剂前驱体表征 |
| 4.2.2 NMA-x催化剂表征 |
| 4.2.3 NMA-x催化剂反应活性测试 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 有序介孔镍基催化剂制备及其甲烷化性能研究 |
| 5.1 OM-NA-x催化剂表征 |
| 5.2 OM-NA-x催化剂活性测试 |
| 5.3 反应后的OM-NA-13 催化剂表征 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 介质阻挡放电等离子体制备NiCeSBA-15 催化剂及其甲烷化反应性能研究 |
| 6.1 NiCeSBA-15 催化剂载体表征 |
| 6.2 NiCeSBA-15 催化剂表征 |
| 6.3 NiCeSBA-15 催化剂反应活性测试 |
| 6.4 反应后的NiCeSBA-15 催化剂表征 |
| 6.5 本章小结 |
| 第七章 介质阻挡放电等离子体方法处理镍铈铝催化剂增强低温二氧化碳甲烷化反应性能 |
| 7.1 Ni/CeAl催化剂表征 |
| 7.2 Ni/CeAl催化剂的CO_2甲烷化反应活性测试 |
| 7.3 本章小结 |
| 第八章 结论与创新点 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 创新点 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研项目 |
| 致谢 |
（9）Ni基催化剂以及Ni-Fe双金属催化剂上CO甲烷化反应的密度泛函理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 CO甲烷化反应的意义 |
| 1.1.1 CO甲烷化用于气体除杂 |
| 1.1.2 CO甲烷化用于煤制天然气 |
| 1.2 甲烷化催化剂的研究情况 |
| 1.2.1 活性组分 |
| 1.2.2 载体 |
| 1.2.3 助剂 |
| 1.3 双金属催化剂在甲烷化反应方面的应用 |
| 1.3.1 双金属催化剂简介 |
| 1.3.2 Ni-Fe双金属催化剂用于甲烷化反应 |
| 1.4 CO甲烷化反应机理的研究 |
| 1.5 本论文的选题依据和研究内容 |
| 1.5.1 选题依据 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 理论基础 |
| 2.1 量子化学及其发展 |
| 2.2 密度泛函理论 |
| 2.3 交换关联势 |
| 2.4 过渡态理论与活化能 |
| 第三章 Ni_n(n=1-6)团簇在不同的 γ-Al_2O_3表面上的稳定性和成核性研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算模型及方法 |
| 3.2.1 计算模型 |
| 3.2.2 计算方法 |
| 3.3 Ni_n（n=2-6）团簇的结构 |
| 3.4 Ni_n团簇在不同 γ-Al_2O_3表面上的吸附 |
| 3.4.1 Ni_n团簇在未羟基化的 γ-Al_2O_3(100)表面上的吸附 |
| 3.4.2 Ni_n团簇在未羟基化的 γ-Al_2O_3(110)表面上的吸附 |
| 3.4.3 Ni_n团簇在羟基化的 γ-Al_2O_3(110)表面上的吸附 |
| 3.5 Ni_n团簇在不同 γ-Al_2O_3表面上的稳定性和成核性 |
| 3.5.1 Ni_n团簇在不同 γ-Al_2O_3表面上的稳定性 |
| 3.5.2 Ni_n团簇在不同 γ-Al_2O_3表面上的成核性 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 CO在Ni_4/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷化反应机理研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算模型及方法 |
| 4.2.1 计算模型 |
| 4.2.2 计算方法 |
| 4.3 吸附物种的稳定构型 |
| 4.4 在Ni_4/γ-Al_2O_3催化剂上CO加氢反应的路径 |
| 4.4.1 CHO形成 |
| 4.4.2 CH_2O形成 |
| 4.4.3 CH_3O形成 |
| 4.4.4 CH_3OH和CH_4形成 |
| 4.5 在Ni_4/γ-Al_2O_3催化剂上CO甲烷化反应机理的总结 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 CO在Ni_3Fe/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷化反应机理研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 计算模型及方法 |
| 5.2.1 计算模型 |
| 5.2.2 计算方法 |
| 5.3 吸附物种的稳定构型 |
| 5.4 在Ni_3Fe/γ-Al_2O_3催化剂上CO加氢反应的路径 |
| 5.4.1 CHO形成 |
| 5.4.2 CH形成 |
| 5.4.3 CH_x(x=2-4)形成 |
| 5.5 在Ni_3Fe/γ-Al_2O_3催化剂上CO甲烷化反应机理的总结 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 附件 |
（10）稀土改性碳纳米管负载Ni催化二氧化碳加氢甲烷化的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 引言 |
| 1.1 选题背景 |
| 1.2 碳纳米管概述 |
| 1.2.1 碳纳米管结构 |
| 1.2.2 碳纳米管的特性 |
| 1.2.3 碳纳米管的改性 |
| 1.2.4 碳纳米管的催化应用 |
| 1.3 二氧化碳加氢甲烷化反应 |
| 1.3.1 二氧化碳加氢甲烷化机理 |
| 1.3.2 二氧化碳加氢甲烷化催化剂 |
| 1.4 稀土元素概述 |
| 1.4.1 稀土元素的特性 |
| 1.4.2 稀土助剂的催化应用 |
| 1.5 对研究现状的思考与论文工作设想 |
| 1.6 主要创新点 |
| 第2章 实验药品与方法及原理 |
| 2.1 实验所需药品和原料 |
| 2.2 实验主要装置 |
| 2.3 载体和催化剂的表征 |
| 2.3.1 红外光谱分析(IR) |
| 2.3.2 比表面积(BET) |
| 2.3.3 X-射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.4 程序升温还原(TPR) |
| 2.3.5 X射线光电子能谱分析 |
| 2.3.6 扫描透射电子显微镜 |
| 2.4 催化剂活性的测定 |
| 第3章 不同载体负载镍催化二氧化碳加氢甲烷化反应性能的研究 |
| 3.1 载体的预处理 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.3 载体的红外光谱分析及透射电镜图 |
| 3.4 催化剂的活性测试 |
| 3.5 催化剂的BET |
| 3.6 催化剂的XRD分析 |
| 3.7 催化剂的TPR研究 |
| 3.8 小结 |
| 第4章 不同稀土种类掺杂催化剂催化二氧化碳甲烷化性能的研究 |
| 4.1 不同稀土种类掺杂催化剂的制备 |
| 4.2 催化剂的活性测试 |
| 4.3 催化剂的BET |
| 4.4 催化剂的XRD研究 |
| 4.5 催化剂的TPR研究 |
| 4.6 小结 |
| 第5章 稀土掺杂含量催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化性能的研究 |
| 5.1 不同稀土掺杂含量催化剂的制备 |
| 5.2 催化剂的活性测试 |
| 5.3 催化剂的比表面积及粒径数据 |
| 5.4 催化剂的XRD分析 |
| 5.5 小结 |
| 第6章 不同稀土掺杂顺序催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化性能的研究 |
| 6.1 不同稀土掺杂顺序催化剂的制备 |
| 6.2 催化剂的活性测试 |
| 6.3 催化剂的比表面积和粒径大小 |
| 6.4 催化剂的XRD研究 |
| 6.5 催化剂的TPR研究 |
| 6.6 催化剂的XPS研究 |
| 6.7 小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 进一步工作方向 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士期间的研究成果 |
四、Effects of Promoters on a Ru/Sepiolite Catalyst for Carbon Dioxide Methanation（论文参考文献）
- [1]钛改性Ni/ATP催化剂催化重整生物油模型物乙酸制氢研究[D]. 胡佳信. 安徽理工大学, 2021(02)
- [2]生物质向气液固肥快速转化装置设计及其性能研究[D]. 程达. 兰州理工大学, 2021(01)
- [3]新型催化材料的制备及CO2还原的研究[D]. 何结红. 上海师范大学, 2020(12)
- [4]纳米Ce基催化剂的制备及CO2加氢资源化研究[D]. 徐诗雨. 重庆工商大学, 2020(11)
- [5]生物基含氧化合物加氢脱氧高值化工艺模拟研究[D]. 崔禹. 郑州大学, 2020(02)
- [6]过渡金属基催化剂制备及其CO2低温甲烷化催化过程研究[D]. 郭鑫鹏. 中国地质大学(北京), 2019(02)
- [7]生物质气CO/CO2共甲烷化催化剂制备及性能研究[D]. 孙漪清. 东南大学, 2019(06)
- [8]镍系催化剂的制备、表征及甲烷化性能研究[D]. 边丽. 天津大学, 2017(05)
- [9]Ni基催化剂以及Ni-Fe双金属催化剂上CO甲烷化反应的密度泛函理论研究[D]. 王艳鑫. 石河子大学, 2016(02)
- [10]稀土改性碳纳米管负载Ni催化二氧化碳加氢甲烷化的研究[D]. 梁蕾. 南昌大学, 2012(01)